金属氢化物是可持续和清洁能源载体的有前景的选择。尽管基于镁的金属氢化物被认为是潜在的氢储存介质，但其缓慢的脱氢动力学限制了其实际应用。在这项研究中，通过典型的气-固反应成功制备了具有结构不均匀性的Mg-Ni基氢化物。与传统方法制备的Mg2NiH4相比，该样品在相对较低的温度下展现出更显著的氢储存性能：它开始在约175°C释放H2，并在250°C以下完成，饱和容量为3.55 wt%，在200°C下1200秒内脱附3.09 wt% H2。密度泛函理论（DFT）计算证明，在氢化化学气相沉积过程中原位形成的MgNi2可以通过Mg2NiH4/MgNi2的界面效应加速氢的释放。此外，纳米-微米Mg-Ni基氢化物在循环测试中展现了出色的稳定性，没有动力学衰减和容量损失，这可以归因于表面层的高反应性。这些结果为具有结构不均匀性的金属氢化物的能源储存特性提供了替代性见解，并为实用能源储存材料的设计和合成提供了新的视角