高性能和稳健的催化剂是催化臭氧化去除气态含硫挥发性有机化合物（VOCs）的核心驱动力。在这里，通过热解 ZIF-67/三聚氰胺混合物合成了氮掺杂碳纳米管嵌入 Co 物种（Co@NCNT）。Co@NCNT 中的碳限域效应不仅提高了 Co 物种的稳定性，而且调节了 Co─C 键的电子结构，从而协同提高了催化臭氧化性能。实验结果表明，在初始浓度为 50 ppm CH3SH 和 40 ppm 臭氧、相对湿度为 60%、空速为 600,000 mL h–1 g–1、25 °C 下运行 60 小时后，Co@NCNT 催化剂仍然能够去除约 86% 的臭味甲硫醇（CH3SH），超过了在类似反应条件下报告的值。详细的表征和理论模拟揭示了 Co@NCNT 中 Co─C 键的电子金属─支撑相互作用显著调节了 Co 物种的电子结构，从而促进臭氧的特异性吸附/活化，将表面原子氧（*Oad）和 ·OH/1O2/·O2– 转化为表面的原子氧（*Oad）和 ·OH/1O2/·O2–。此外，从 CH3SH 中获得的电子在电子贫中心通过 C─Co 键桥传递以维持 ≡Co0/2+ → ≡Co3+ → ≡Co0/2+ 的氧化还原循环，并实现高效稳定地将 CH3SH 去除为 CO2/SO42–/H2O。这项工作表明，具有可调电子结构的 MOF 衍生材料通过电子转移权衡实现了对气态含硫 VOCs 的稳定去除效率，并为空气净化应用提供了潜在的候选催化剂。