持续的过氧化氢可以通过单原子钴-氮-碳催化剂催化的氧还原反应制备。然而，精确的催化剂原子结构调控仍然困难，限制了先验设计和活性改进。我们通过在碳纳米管基底上吸附钴卟啉来构建异质分子催化剂来解决这个限制。基于显式的原子模型，我们的第一原理计算表明卟啉β-取代基和碳基底可以协同调节Co的性质和催化活性。通过实验进一步验证了预测为最佳的全氟取代催化剂，在酸性电解质中的过电位为200毫伏时展现出>94%的H2O2选择性和每秒3.51的高转换频率。在双电极电解器中，它可以达到每小时每克催化剂10.76摩尔H2O2的最大生产率，提供可直接用于水处理和化学生产的纯H2O2溶液。