开发具有圆偏振发光（CPL）特性的共价有机框架（COFs）仍然是一个挑战。在这里，我们首次报道了利用手性诱导合成策略制备的基于超薄COFs纳米片（NS）的CPL材料。手性胺作为手性诱导剂，赋予了COF TpBpy手性，并参与了TpBpy的改性，抑制了由于π-π堆积引起的荧光猝灭，形成了超薄发光手性COFs（chirCOFs）NS。所获得的chirCOFs R-/S-TpBpy NS具有强烈的手性和强烈的红色CPL特性，其|glum|约为0.02。之后，含羧基的绿色和蓝色荧光染料分子被后修饰到chirCOFs NS（chirCOFs/Dyes）上，以实现可调节的CPL颜色。由于chirCOFs和染料基团之间的手性和能量转移，所得的chirCOFs/Dyes展现出强烈的手性和增加且可调的光致发光，表现出卓越的、可调节的和放大的CPL性能，其最大|glum|约为0.1，是原始制备的chirCOFs NS的约5倍。此外，相应的chirCOFs NS被分散到聚二甲基硅氧烷（PDMS）基质中，形成了晶片大小、高透明、柔性的COFs/PDMS薄膜，用于实际的CPL应用。这项研究开辟了一种通过手性诱导制备具有强大和可调节CPL的超薄chirCOFs NS的新策略，并为制备透明的、大尺寸的、柔性的COFs复合薄膜在手性光学应用中提供了一种新方法。